Caron bắt đầu sự nghiệp như một nữ diễn viên múa ba-lê. Gene Kelly phát hiện ra cô ở đoàn múa ba-lê "Ballet des Champs Elysées",và đưa cô vào đóng cặp với mình trong phim ca nhạc An American in Paris (1951), một vai đáng lẽ dành cho Cyd Charisse nhưng lúc đó Charisse đang mang thai. Vai này đã dẫn cô tới một hợp đồng lâu dài với hãng MGM để đóng trong một chuỗi phim, trong đó có phim ca nhạc The Glass Slipper (1955) và phim truyện The Man with a Cloak (1951), với Joseph Cotten và Barbara Stanwyck. Tuy nhiên, Caron đã nói về mình: "Thật đáng tiếc, Hollywood coi những diễn viên múa theo nhạc là những kẻ múa nhà nghề. Lối diễn đạt đáng tiếc"[2].

Caron cũng đóng vai chính trong các phim ca nhạc thành công như Lili (1953), chung với Mel Ferrer; Daddy Long Legs (1955), chung với Fred Astaire, và Gigi (1958) chung với Louis Jourdan và Maurice Chevalier.

Năm 1953, Caron được đề cử cho Giải Oscar cho nữ diễn viên chính xuất sắc nhất cho vai diễn trong phim Lili. Về vai diễn trong phim The L-Shaped Room của Anh (1962) bà đã đoạt Giải BAFTA cho nữ diễn viên Anh xuất sắc nhất và Giải Quả cầu vàng cho nữ diễn viên phim chính kịch xuất sắc nhất, cũng như được đề cử cho Giải Oscar cho nữ diễn viên chính xuất sắc nhất (1963)[3].

Trong thập niên 1960 và sau đó, Caron cũng đóng trong các phim châu Âu như Father Goose (1964) chung với Cary Grant, phim Valentino (1977) của Ken Russell trong vai Alla Nazimova; và phim Damage (1992) của Louis Malle. Trong năm 1970, Caron cũng là một trong số các nữ diễn viên được nhắm để đóng vai chính Eglantine Price trong phim Bedknobs and Broomsticks của Disney, nhưng cuối cùng vai đó được trao cho nữ diễn viên người Anh Angela Lansbury.

Năm 1967, Caron là thành viên trong ban giám khảo Liên hoan phim quốc tế Moskva lần thứ 5[4]. Năm 1989, bà là thành viên ban giám khảo Liên hoan phim Berlin lần thứ 39[5].

Trong thập niên 1980, bà xuất hiện ở nhiều tập trong loạt phim truyền hình nhiều tập Falcon Crest với vai Nicole Sauguet. Bà là một trong số ít diễn viên thời phim nhạc cổ điển của hãng MGM vẫn còn đóng phim—một nhóm trong đó có cả Mickey Rooney, Debbie Reynolds, Dean Stockwell, Rita Moreno, Margaret O'Brien và June Lockhart. Trong thập niên 1990 bà xuất hiện trong phim Funny Bones (1995) chung với Jerry Lewis và Oliver Platt. Bà vẫn tiếp tục diễn xuất trong phim Chocolat (năm 2000), The Last of the Blonde Bombshells (2000) chung với Judi Dench cùng Cleo Laine; và phim Le Divorce (2003), do James Ivory đạo diễn, chung với Kate Hudson và Naomi Watts.

Ngày 30.6.2003, Caron sang San Francisco làm ngôi sao khách đặc biệt trong The Songs of Alan Jay Lerner: I Remember It Well, một buổi hòa nhạc hồi tưởng do "San Francisco's 42nd Street Moon Company" tổ chức. năm 2007, bà làm diễn viên khách trong loạt phim truyền hình Law and Order: Special Victims Unit và đã đoạt giải Primetime Emmy Award năm 2007.

Ngày 8.12.2009, Caron nhận ngôi sao thứ 2.394 ở Đại lộ Danh vọng Hollywood. Tháng 2 năm 2010, bà đóng vai Madame Armfeldt trong A Little Night Music tại Théâtre du Châtelet ở Paris, cùng với Greta Scacchi và Lambert Wilson[6].